Für mich sieht das so aus, als würdest Du die DVD-Ordner 1:1 auf die PSP packen wollen. Das wird aber nicht funktionieren, selbst mit einem 16-GB-Stick.
Um das Video ordentlich auf der PSP wiedergeben zu können, bedarf es einer Umwandlung. Ein hilfreiches Programm hierfür ist "
Xilisoft - PSP Video Converter". Dieser ist als Trialversion auf der Seite verfügbar und kann dann aber nur 5 Minuten Ausschnitte konvertieren. Die Vollversion ist uneingeschränkt nutzbar und kann auch die Videos auch in nativer PSP-Auflösung umgewandelt werden.